取决于晶体的深度以及与多层结构相关的干涉效

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信息来源:未知发布时间:2020-09-18 13:06

  这项工作中提出的BLD模型首次定量地了解了双折射和线性二向色性对各向异性层状材料的ARPR强度的影响。根据BLD模型,通过考虑由双折射和二向色效应所引起的入射激光和拉曼散射信号的偏振特性和强度,取决于晶体的深度以及与多层结构相关的干涉效应,可以定量了解先前报道的多层介电基板上ALM超薄片材的ARPR异常强度,该强度随激发光波长而变化, ALM厚度 激光直接入射时的衬底电介质层厚度。这项研究可广泛应用于任何不透明的各向异性晶体,它提供了一种预测和操纵相关声子极化行为的有效方法。

  由于这些原因,半导体研究所谭平恒研究组 中国科学院和深圳市先进技术研究院于学峰研究组 中国科学院以黑色荧光粉材料为例,提出了双折射线性二向色性(BLD)模型。在BLD模型中通过复折射率来考虑由ALM中具有深度的双折射和二向色效应引起的入射激光和拉曼散射信号的偏振特性和强度。实际拉曼张量和复折射率可以分别通过主轴的相对拉曼强度和与入射角相关的反射率拟合的菲涅耳公式得出。在特定的激发波长下使用没有任何拟合参数的同一组真实拉曼张量,BLD模型可以定量解释正入射和斜入射下黑色荧光粉材料的ARPR强度。

  图2激光倾斜入射时黑磷的ARPR强度。(a)激光倾斜入射时的ARPR光谱测量系统的示意图; (b,c)532nm和(d,e)在488 nm激发下,在不同的偏振配置和不同的旋转配置下,ARPR强度的入射角依赖性。

  图2显示,在斜入射的情况下,不需要任何拟合参数,使用与法线入射相同的真实拉曼张量,BLD模型(实线)和实验数据(空心圆)预测的数据也完全一致,它表明该模型可以应用于任何激光入射角。

  图1显示,在激光的法线入射下,ARPR测量系统和黑磷的ARPR强度示意图,BLD模型预测数据(实线)和实验数据(空心圆)高度一致,证明考虑到双折射和二色性效应,实际的拉曼张量足以理解各向异性晶体的ARPR强度。

  图1正常入射激光时黑色磷的ARPR强度。(a)黑磷的原子结构示意图; (b)黑磷晶体的双折射和线性二向色效应示意图,(c)黑色磷光体晶体中入射激光和拉曼散射信号的传输路径; (d)激光垂直入射时的ARPR光谱测量系统示意图; (e)黑色磷光体和在488 nm激发下的模式和(f)532 nmARPR强度。

  各向异性晶体的双折射效应对其角分辨偏振拉曼(ARPR)强度有重要影响。对于不透明的各向异性晶体,除了双折射效应,各向异性吸收引起的二色性在其角度分辨偏振拉曼光谱中也起着重要作用。最近几年,随着大量面内各向异性层状材料(ALM)的出现,如黑磷,这些材料的ARPR光谱也受到了极大的关注。类似于各向同性材料的ARPR光谱,各向异性层状材料的ARPR光谱通常使用入射光和晶体外部散射光的偏振矢量。由于二色性而产生的复杂拉曼张量或由于双折射而引起的相位延迟被添加到拟合中。尽管这两种方法分别与二向色性和双折射有关,但是在正常情况下 两者的数学表达式相同。无法确定ALM的异常ARPR强度的来源。和,由于倾斜入射时偏振特性和入射激光强度以及散射拉曼信号对厚度的依赖性极其复杂,随着入射角的变化,界面反射和折射会影响ARPR强度,因此, 上述两种方法不能直接应用于斜入射。此外,在没有电磁干扰的情况下,拉曼张量通常由实数表示。因此,是否可以使用真实的拉曼张量来定量理解各向异性晶体的ARPR强度, 特别是ALM, 无论从哪个角度入射,仍然是一个未解决的问题。

  由于各向异性的层状或二维材料的双折射和线性二色性效应,入射激光和散射拉曼信号的偏振态和强度取决于内部的传输深度,因此, 从群论方法获得的角分辨拉曼光谱选择规则不能直接应用于各向异性二维材料和各向异性层状材料。最近,半导体研究所谭平恒研究组 中国科学院和深圳市先进技术研究院于学峰研究组 中国科学院以黑色荧光粉材料为模板,提出了双折射线性二向色(BLD)模型,定量解释了各向异性层状材料在法向和倾斜入射下的角分辨偏振拉曼光谱。可以预期BLD模型将进一步了解多层介电基板上各向异性二维材料的角度分辨极化拉曼光谱。它也可以应用于不透明的各向异性晶体,并预测相关声子的极化拉曼特性。这项研究工作将在《科学通报》中进行报道, 2020年第22期。

  《中国科学》杂志

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